Heteroatomy Cu w interakcjach dalekiego zasięgu za pośrednictwem nanocząstek Co regulują zajęcie orbity dz2/dxz pojedynczego atomu Co satelity w celu wzmocnienia reakcji podobnej do Fentona. Źródło: Science China Press
Naukowcy opracowali Co-Cu stop nanocząstki, które skutecznie aktywują reakcje chemiczne prowadzące do degradacji zanieczyszczeń, przewyższając tradycyjne metody i zapewniając wgląd w interakcje na poziomie atomowym w katalizatorach.
Ostatnie badania skupiły się na połączonym wpływie klastrów atomowych (AC) lub nanocząstek (NP) i pojedynczych atomów. Jednak wcześniejsze badania zazwyczaj koncentrowały się na podstawowych interakcjach między czystymi nanocząsteczkami a pojedynczymi atomami (SA), co oferowało ograniczoną perspektywę. Nie zbadali w pełni, w jaki sposób modyfikacje NP lub AC mogą zwiększyć ogólną aktywność kompletnej metalowej jednostki NP/AC @ MNC. W związku z tym wciąż pozostaje wiele do nauczenia się na temat precyzyjnej konstrukcji i poprawy wydajności całej metalowej struktury NP/ACs@MNC.
W nowym badaniu skonstruowano stop Co-Cu NPs@Co-NC (CC@CNC) przy użyciu zeolitu imidazolowego framework-8 (ZIF-8) modyfikowanego Co/Cu jako prekursora, a następnie przeprowadzono pirolizę i kwas akwaforta. Włączenie indukowanego Cu tworzenia się nanocząsteczek stopu Co-Cu, pochodzących z niskiej temperatury Tammanna Cu, co zostało zweryfikowane przez ujemną energię kohezji Co10Cu3 (-0,06454, w zamiarze agregacji) w porównaniu z energią Co13 (+1,690995, zamierzający się rozproszyć).
Zwiększona wydajność w reakcjach chemicznych
Co SA na bazie nanocząstek Co-Cu wykazywały wyższą skuteczność aktywacji PMS w porównaniu z Co SA na bazie Co-NPs (Co NPs@Co-NC, C@CNC), o czym świadczy zmniejszona bariera energetyczna adsorpcji PMS (zwiększona zawartość Co–O długość wiązania)/utlenianie PMS (zwiększona długość wiązania OH i zmniejszona długość wiązania OO) oraz desorpcja SO5·- (zwiększona długość wiązania Co-O), poprzez optymalizację interakcji dz2-O (PMS) i dxz-O (SO5·-).
Dlatego CC@CNC bardzo skutecznie usunął 80,67% 20 mg/l karbamazepiny (CBZ) w ciągu 5 minut, co było lepsze niż odpowiednik C@CNC (58,99% w ciągu 5 minut). Szeregowe techniki quasi in situ wykazały zachodzącą reakcję utleniania PMS na Co SA, która może selektywnie wytwarzać 1O2 w celu skutecznej eliminacji CBZ. Badanie to może położyć solidny fundament pod strategię optymalizacji wydajności i odkrycie leżącego u jej podstaw mechanizmu w przypadku wielu metalowychatom Katalizatory Assembly@metal SAs na poziomie orbity atomowej.
Odniesienie: „Zoptymalizowana pod względem Cu interakcja dalekiego zasięgu między nanocząsteczkami Co i pojedynczymi atomami Co: poprawiona aktywność reakcji typu Fenton” autorstwa Fan Mo, Zelin Hou, Qixing Zhou, Xixi Chen, Weitao Liu, Wendan Xue, Qi Wang, Jianling Wang, Tong Zheng i Zongxin Tao, 11 maja 2024 r., Biuletyn Naukowy.
DOI: 10.1016/j.scib.2024.05.002
